Charlotte wurde als Tochter des Hamburger Kaufmanns Willhöft geboren, der mit seiner Familie alsbald nach Leipzig verzog, wo Charlotte die höhere Bürgerschule besuchte. 1822 lernte sie den späteren Dichter Heinrich Wilhelm Stieglitz kennen, der nach seiner Relegation in Göttingen seine Studien an der Universität Leipzig fortsetzte. Die Verlobungszeit der beiden von 1822 - 1828 ist durch den von Theodor Mundt herausgegebenen Briefwechsel zwischen den beiden späteren Eheleuten dokumentiert. Die schwärmerisch romantische grundeinstellung beider führte nach der Eheschliessung 1828 zu Entäuschungen und Verwürfnissen zwischen beiden. Die Ehe blieb kinderlos. Dazu trug insbesondere die zwiespältige Persönlichkeit ihres Mannes bei, der als Dichter nicht so recht in seiner Schaffenskraft an den anfänglichen Erfolg anzuknüpfen vermochte, andererseits unterfordert und zu höherem berufen seine Stellung als Kustos der Kgl. bibliothek in Berlin aufgab. Sie kam zu der inneren Überzeugung, das ihr Tod die geistige Wiedergeburt ihres Mannes bewirken könne. So erstach sie sich mit einem Dolch, den sie einst als Braut ihrem Mann geschenkt hatte, als dieser von einem Konzertbesuch nach Hause kam. Dieser Freitod und seine Motive erregte seinerzeit in Deutschland großes Aufsehen. Die von ihr erhoffte Wirkung auf ihren Ehemann und dessen Schaffenskraft blieb jedoch aus. Sie wurde auf dem Friedhof II der Sophiengemeinde Berlin bestattet.